SONDES ACTIVES A BASE DE NANOCRISTAUX DE CdSe

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Une des tendances actuelles de la microscopie optique en champ proche "à ouverture" concerne le développement de sondes actives obtenues en rapportant un nano-objet fluorescent en bout de pointe optique. La fluorescence générée est utilisée comme nano-source de lumière susceptible d'offrir une résolution meilleure que 10 nm, domaine où une nouvelle spectroscopie devrait émerger. Un pas important dans cette direction a été réalisé par Michaelis et Coll. [1] qui ont réussi à acquérir des images NSOM en utilisant la fluorescence d'une molécule unique de colorant dans un µ-cristal organique comme nano-source de lumière fonctionnant à 1,4 K. Ce travail précurseur a été étendu à d'autres systèmes [2,3] dont aucun n'est toutefois exempt de limitations comme le fonctionnement exclusif à basse température, la résolution limitée due à la taille des objets supports [1,2] ou le nombre de nano-objets actifs mis en oeuvre [3]. 

Nous avons développé une méthode simple permettant de rapporter un très petit nombre de nanocristaux (ou ausi "nanorods") de CdSe  [4] à l'apex d'une pointe optique effilée dans le but de réaliser des nanosources de lumière photostables, bien que "clignotantes" [5], qui sont opérationnelles à température ambiante et ont le potentiel pour offrir une super-résolution optique. L'évolution temporelle et la signature spectrale de l'émission de nos sondes actives montrent sans ambiguïté qu'un nombre très réduit, de l'ordre de 2 ou 3 nanocristaux, voire dans certaines conditions UN SEUL, sont actifs en bout de pointe [6]. L'imagerie NSOM avec ces sondes actives est en cours [7] ainsi que l'extension de ces études vers l'utilisation de nanoparticules isolantes.

[1] J. Michaelis et al., Nature 405, 325 (2000).

[2] S. Kühn et al., J. Microscopy 202, 2 (2001); L. Aigouy, Y. de Wilde, M. Mortier, Appl. Phys. Lett. 83, 147 (2003).

[3] G.T. Shubeita et al., J. Microscopy 210, 274 (2003).  

[4] P. Reiss, J. Bleuse, A. Pron, Nano Lett. 2, 781 (2002).

[5] K.T. Shimizu et al., Phys. Rev. B 63, 205316 (2001).

[6] N. Chevalier et al., Nanotechnology 16, 613 (2005); VOIR CETTE: présentation !

[7] Y. Sonnefraud et al., soumis à Optics Express

Voir aussi:

Nanoparticles create active tips for near-field optical microscopy

La nano-optique grenobloise à la Une ! 

A la lueur des nanocristaux

ADRESSAGE OPTIQUE DE BOîtes quantiques

La microscopie optique en champ proche  rend possible l’adressage de nano-objets optiquement actifs (boîte quantique, nanocristal semi-conducteur …) sur une base individuelle. Nous avons développé une méthode pour adresser une boîte quantique semi-conductrice par NSOM faisant appel à l’une des propriétés les plus fondamentales d’un champ électromagnétique, à savoir sa polarisation, qui est contrôlée [1] en bout de pointe optique (fibre optique étirée puis métallisée d’ouverture sub-longueur d’onde ~ 100 nm. Le principe de notre méthode est décrit sur le schéma ci-contre. 

Une fine couche métallique opaque aménagée de trous sub-longueur d’onde est déposée sur un échantillon de boîtes quantiques semi-conductrices. Une pointe optique couplée à une source laser est approchée puis asservie à  la surface de l’échantillon (~ 10 nm) en un endroit précis sur la couche métallique. Les ondes évanescentes générées par la pointe permettent d’exciter des plasmons de surface qui se propagent dans la direction de polarisation de la lumière (champ électrique E  sur la figure). L’ajustement de cette polarisation  permet d’orienter les plasmons de surface vers un trou où leur énergie est récupérée sous forme lumineuse et, donc, d’exciter les boîtes quantiques présentes sous le trou [2]. Nous avons montré que l’excitation et la diffusion de plasmons bidimensionnels rendent ainsi possible l’adressage optique individuel des boîtes quantiques [3].

Notre méthode a été  démontrée expérimentalement sur des boîtes quantiques semiconductrices CdTe/ZnTe auto-organisées en collectant leur luminescence avec un microscope optique en champ proche fonctionnant à basse température (4,2 K), la basse température permettant d'obtenir des signatures spectrales très fines et individuelles des objets excités [3]. Nous avons également montré que notre méthode permet de sonder la diffusion des porteurs photo-générés dans l’échantillon semi-conducteur. Ceci se fait en collectant la luminescence des boîtes quantiques présentes dans deux trous adjacents. En comparant les spectres obtenus, il est possible d’estimer la longueur de diffusion des porteurs d’un trou vers l’autre.

[1]  C. Obermüller et K. Karrai, Appl. Phys. Lett. 67, 3408 (1995). 

[2]  C. Sönnichsen et al., Appl. Phys. Lett. 76, 140 (2000).  

[3]  M. Brun et al., Europhys. Lett. 64, 634 (2003); M. Brun et al., Physica E 21, 219 (2004); A. Drezet et al., J. Korean Phys. Soc. 47, S130 (2005)